結晶構造予測と安定性技術解説

TECHNOLOGY EXPLAINER

結晶構造予測と安定性
― 構造を予測する方法と、「安定」と「合成できる」の違い

新しい化合物を考えたとき、まず知りたいのは「その原子は、どんな並びの結晶になるのか」です。結晶構造予測は、組成だけから、エネルギーの低い原子配置を計算で探す方法です。次に知りたいのは「それは安定か」「作れるか」です。計算では、エネルギー凸包の上の高さが、安定性の指標になります。ところが、「計算で安定」と「実験で合成できる」は、同じではありません。この記事では、探索の仕組みと難しさ（小さな計算つき）、凸包の読み方、安定と合成のあいだの階段を、論文で確認しながら、素材技術者の目線で整理します。

構成：Oganov と Glass、Pickard と Needs、Catlow、Sun ら、Aykol ら、Kirklin ら、Chen と Ong、Riebesell らなどの論文、Cambridge Cluster Database、IUCr のページを使用／数値例は本稿で計算／確認日 2026年10月23日

図1　概念画像（ImageGen生成）。同じ組成でも異なる原子配置を候補にします。計算で順位を付けることと、実際の試料の構造を確認することは別です。実在の製品・施設・測定結果ではありません。拡大模型、線・矢印・色は説明用です。

この記事の構成

3行でわかる／読む前に／シリーズの中での位置
結晶構造予測とは
なぜ難しいのか：並べ方の数と、エネルギーの谷
探索の方法と、その評価
「安定」とは：生成エネルギーとエネルギー凸包
「安定」の目盛り：何 meV／原子なら安定とみなすか
「安定」と「合成できる」の違い
機械学習による探索と、「予測」と「確かめた」の区別
素材技術者から見て
限界と、確認できなかったこと／まとめ
評価・標準の読み方
用語集
参考資料（一次情報）
主張と出典の対応表（監査）

本記事の表記ルール

事実＝公表資料に記載のある内容（出典リンクあり）
本稿の計算＝明示した前提をもとに本記事が算出した値
未確定／将来＝計画・目標・草案・改訂中・策定中・見通しなど、確定していない事項
このほか、素材技術者向けの読み取りは「解説」として区別しています。推測は太字で示します。研究グループの発表は「著者らの報告・主張」と明記します。

1. 3行でわかる／読む前に／シリーズの中での位置

結晶構造予測は、組成から、エネルギーの低い原子配置を探す計算です。探索の方法には、ランダムに作る方法、進化的な方法、粒子群の方法などがあります。しかし、並べ方の数が膨大で、エネルギーの谷が無数にあるため、簡単ではありません。本稿の小さな計算では、13原子の集まりで、ランダムな出発点から正解に届いたのは7%、38原子では800回で0回でした本稿の計算
「安定」の目安は、エネルギー凸包の上の高さ（E_hull）です。0 なら凸包の上（安定）、正の値は、より安定な相に分解する傾向を示します事実［[sun2016]］。ただし、安定な構造が、必ず作れるわけではありません。
観測されている無機結晶（29,902件）の50.5±4%は、DFT 計算で「準安定」（凸包の上）でした（Sun ら、2016）事実［[sun2016]］。「凸包の上＝作れない」でも、「凸包の上＝作れる」でもありません。計算で予測した件数と、実験で確かめた件数は、別に数えます

この記事を読む前に知っておくこと

前提は、結晶は原子が規則正しく並んだもので、その並び（構造）によって、同じ組成でも性質が変わること、そして、エネルギーが低い状態ほど安定、ということです。エネルギーの計算には、DFT（電子の振る舞いから、物質のエネルギーを計算する物理シミュレーション）を使います（本シリーズ「密度汎関数理論の基礎」編）。DFT は近似を含み、実測と一致するとは限りません。この記事は単独でも読めるよう書いています。

共通の考え方：材料探索は広大な地図の中から宝のありかを探す作業で、計算は「安く速く候補を出す」、実験は「本当にそうか確かめる」、AIは「探す場所を絞る」という分担です。この記事は、とくに「計算が出した候補」と「実験で確かめた事実」の区別を扱います。

シリーズの中での位置

「密度汎関数理論の基礎」編と「機械学習原子間ポテンシャル」編（エネルギーを速く出す方法）、「高スループット計算」編（大量に計算する方法）の次に読むのがおすすめです。生成AIが提案した候補の扱いは「生成AIによる材料設計」編、自動で合成して確かめる流れは「自律実験室」編、予測の評価は「MIの結果の評価と再現性の読み方」編が続きます。

2. 結晶構造予測とは

同じ鉄と炭素でも、原子の並び方が違えば、別の材料になります。結晶は、どの原子が、どこに、どう並ぶかで性質が決まります。結晶構造予測（CSP）は、その並びを、実験の情報なしで、計算で探す問題です。

この問題は、古くから難問とされてきました。1988年に Nature の編集長 Maddox は、最も単純な結晶でさえ、組成から構造を予測できないことは、物理科学の「続く恥」だと書きました事実［[maddox1988]］。ただし、Catlow（2023）は、この発言は「正確さに疑問があるが、結晶構造のモデリングと予測の分野に強い刺激を与えた」と評しています。Catlow は、モデリングと予測は違うと述べます。既知の構造の近くで、エネルギーの谷を精密に求めるのは「モデリング」で、「予測」は、構造を決める変数の空間を探索して、安定な構造になりうる領域を見つけ、それを精密化することです事実［[catlow2023]］。

図2　概念図（ベクター作図）。結晶構造予測の探索ループ。候補を作り、構造緩和（エネルギーの谷へ）し、エネルギーで順位をつけ、上位から次の候補を作る。下の囲みは、代表的な探索法と、論文の記述。

3. なぜ難しいのか：並べ方の数と、エネルギーの谷

難しさには、2つの理由があります。1つ目は並べ方の数が爆発すること、2つ目はエネルギーの谷が無数にあることです。

図3　本稿の計算を含む作図（ベクター作図）。左：格子点にA・B原子を半々で並べる場合の数。右：レナード＝ジョーンズ原子の13個と38個のクラスターで、ランダムな出発点から谷へ落としたときの、谷の底のエネルギーの分布。赤い線が、正解（最も低いエネルギー）。

並べ方の数：格子点に、A原子とB原子を半々で並べる場合の数は、16点で 12,870 通り、32点で約6.0×10⁸ 通り、64点で約1.8×10¹⁸ 通りです本稿の計算。実際の結晶は、原子の位置が連続に動けるので、候補はさらに無数です
谷の数と、深い谷の見つけにくさ：13個のレナード＝ジョーンズ原子の集まりで、ランダムな出発点から谷へ落とす操作を1500回行うと、正解（正二十面体、エネルギー −44.3268）に届いたのは7%でした。38個では、800回で0回です（最良 −170.99、正解 −173.93）本稿の計算。正解の値は、Cambridge Cluster Database に載っています事実［[doye_ccd]］
工夫すると：「少し動かして、谷へ落とし、よければ採用」をくり返す方法（バジン・ホッピング、Wales と Doye、1997）事実［[wales1997]］では、13個は30回中30回、200ステップ以内で正解に達しました（中央値4.5ステップ）。38個は、20回中1回（400ステップ以内）でした本稿の計算。探索法で、見つかりやすさが大きく変わり、系によっては、工夫しても難しいことが分かります

図4　概念図（ベクター作図）。エネルギー地形の概念図。浅い谷が無数にあり、最も深い谷は狭くて見つけにくい。多次元の配置を、1本の軸に縮めて描いている。

つまずきやすいところ：「構造緩和」と「エネルギーの谷」

原子を適当に置くと、原子には力がかかります。その力の向きに、原子を少しずつ動かして、力がゼロになる配置まで進めることを構造緩和といいます。坂を転がるボールが、谷の底で止まるのと同じです（本シリーズ「分子動力学」編）。出発点によって、止まる谷が違うので、1回の緩和で見つかるのは、その谷だけです。なお、本稿のクラスターは、結晶ではありませんが、「谷が多く、深い谷が見つけにくい」という探索の難しさを、小さな系で確かめるための例です（本記事による解説）。

4. 探索の方法と、その評価

方法	考え方	論文の記述（著者らの報告）	読み方の注意
ランダム探索（AIRSS）	ランダムな構造を大量に作り、DFT で緩和して、低いものを選ぶ	Pickard と Needs（2011）：単純で強力な方法。固体・点欠陥・表面・クラスターに応用［[pickard2011]］事実	簡単だが、候補の数は、系の大きさとともに爆発する（図3）
進化的な方法（USPEX）	低エネルギーの構造から、交叉・変異で次の候補を作る	Oganov と Glass（2006）：実験の入力なしで、最安定構造と低エネルギーの準安定構造を予測。単位格子 40 原子までの数十例で、ほぼ100%の成功率［[oganov2006]］事実	成功率は、著者らが試した系での値。系や大きさによる
粒子群の方法（CALYPSO）	候補を「群れ」として動かし、よい位置へ集める	Wang ら（2010）：粒子群最適化による結晶構造予測（題名）［[wang2010]］事実	本稿は題名の範囲で扱う
既知構造からの置換	既知の結晶の元素を、化学的に似た元素に置き換える	Matbench Discovery の検証データ（WBM）は、MP の構造を、化学的な類似性にもとづく置換で作り、DFT で緩和したもの［[matbench_arxiv]］事実	既知の構造に近い候補を作るのに向く。新しい構造は作りにくい（本記事による解説）
機械学習ポテンシャルを使う探索	緩和のエネルギー計算を、DFT から、機械学習ポテンシャルに替える	CSPBench（プレプリント）：機械学習ポテンシャルを使う方法は、DFT を使う方法と競える性能に達してきた、と報告［[cspbench]］事実	本シリーズ「機械学習原子間ポテンシャル」編。範囲外では外れる

方法の分類は本稿の整理。Catlow（2023）は、ほかに、単純焼きなまし法、遺伝的アルゴリズム、骨格構造向けのトポロジーの原理、分子結晶向けの充填アルゴリズムを挙げています［[catlow2023]］。

では、どれだけ当たるのでしょうか。評価の例を2つ挙げます。

有機結晶のブラインドテスト：CCDC が開催する、結果を伏せた予測の競技会です。第6回（Reilly ら、2016）は、5つの対象で行われ、1つの対象（乱れのある可能性のある多形）を除き、少なくとも1つの提出が予測できたと報告されています。「少なくとも1つ」で、「どの方法でもいつも当たる」ではありません事実［[reilly2016]］
CSPBench（プレプリント）：180の試験用の構造で、13のアルゴリズムを評価し、現在の方法の性能は満足できるものではないと結論づけています。多くの方法は、正しい空間群さえ見つけられず、似たテンプレートがあるときのテンプレート型だけが例外でした。機械学習ポテンシャルを使う方法は、DFT を使う方法と競えるようになった、と述べます事実［[cspbench]］

よくある誤解：「結晶構造予測は、すでに解決した問題だ」

小さな系（数十原子まで）では、成功例が多く報告されています（USPEX など）。しかし、CSPBench のような、体系的な評価は、現在の方法はまだ十分ではないと述べます（プレプリントの結論）［[cspbench]］。さらに、Catlow（2023）は、多くの方法が、構造のあいだの経路や障壁（どう作るか）の情報を与えないことを、主要な限界として挙げています［[catlow2023]］。予測された構造は、「エネルギーの低い候補」であって、「作れる条件の答え」ではありません（本記事による解説）。

5. 「安定」とは：生成エネルギーとエネルギー凸包

ある化合物 A₂B が「安定」とは、どういう意味でしょうか。まず、生成エネルギーを使います。元素 A と B の単体から、A₂B ができるときに、原子1個あたり、どれだけエネルギーが下がるか、という量です。負の値なら、単体より安定です。しかし、それだけでは足りません。A₂B は、単体ではなく、ほかの化合物（たとえば、AB と A）に分かれるほうが、エネルギーが低いかもしれないからです。

図5　本稿の計算を含む作図（ベクター作図）。A–B 系の、エネルギー凸包の概念図（数値は例示の仮想データ）。緑の点は凸包の上（安定）、赤の点は凸包の上にある準安定な相で、点線の長さが、凸包の上の高さ（E_hull）。

凸包：各組成で、「最もエネルギーが低くなる相の組合せ」を、結んだ線です。図5の緑の線がそうです。凸包の上にある点（A、AB、AB₂、B）が、安定な相です
凸包の上の高さ（E_hull）：ある相が、凸包から、どれだけ上にあるか。0 は安定。正の値は、左右の安定な相に分かれたほうが、エネルギーが低いことを示します。図5の A₂B は 20 meV／原子、A₃B は 30 meV／原子、AB₃ は約57 meV／原子です本稿の計算（仮想データ）

つまずきやすいところ：「生成エネルギーが負」と「安定」は別

生成エネルギーが負でも、凸包の上にあれば、ほかの相に分解するほうが低エネルギーです。Matbench Discovery の論文は、熱力学的な安定性と、生成エネルギーのあいだに、ずれがあることを、評価の設計の出発点にしています事実［[matbench_arxiv]］。Bartel ら（2020）も、機械学習で予測した生成エネルギーから、化合物の安定性を予測できるかを、批判的に検討しています（題名）［[bartel2020]］。安定かどうかは、競合する相との比較で決まります。

安定性の計算に使われる代表的なデータベースが、Materials Project です。DFT で計算した、ICSD（既知の無機結晶の構造データベース）の構造のエネルギーが、大量に収められています［[jain2013,sun2016]］。安定性を予測する計算方法のレビューもあります（Bartel、2022）［[bartel2022]］。

6. 「安定」の目盛り：何 meV／原子なら安定とみなすか

E_hull が 0 かどうかは、はっきりした線ですが、DFT の誤差と、温度の効果があります。何 meV／原子までを、「安定」「作れそう」とみなすのでしょうか。論文の値を並べます（図6）。

図6　本稿の計算を含む作図（ベクター作図）。凸包の上の高さ（meV／原子）の目盛りと、判断に使われる値。論文の値と、室温の熱エネルギー（本稿の計算）を並べたもの。

観測されている結晶の多くが、凸包の上にある：Sun ら（2016）は、Materials Project の、観測されている無機結晶 29,902 件を調べ、50.5±4%が準安定（E_hull＞0）で、凸包の上の高さの中央値は 15 meV／原子、90パーセンタイルは 67 meV／原子だと報告しています。窒化物は、中央値 63、90パーセンタイル 195 meV／原子と、より高い値でした事実［[sun2016]］
DFT の精度：同じ論文は、DFT が基底状態の相を90%超の確率で当てること、隣り合う安定相どうしの生成エネルギーが、約24 meV／原子の範囲で計算できることを述べています。ただし、生成エネルギーの誤差を、そのまま凸包の誤差とみなすことはできないとも述べます事実［[sun2016]］
実測との差：Kirklin ら（2015）は、OQMD の DFT の生成エネルギーを、1,670 の実験値と比べ、平均絶対誤差は 0.096 eV／原子と報告しました。一方、複数の実験値どうしのずれも、平均絶対誤差 0.082 eV／原子と大きく、DFT と実験の差の相当な部分は、実験の不確かさによる可能性がある、と述べます事実［[kirklin2015]］。なお、これは生成エネルギー（単体との差）の誤差で、凸包の上の高さ（化合物どうしの差）の誤差とは別の量です
「合成できる」の緩い基準：Aykol ら（2018）は、k_B T の適当な倍数（約25、50、あるいは100 meV／原子）が、合成可能性の「緩い基準」として、よく引かれると述べます事実［[aykol2018]］。室温（300 K）の k_B T は 25.9 meV です本稿の計算

よくある誤解：「凸包の上にあれば（E_hull＞0）、その材料は作れない」

逆の事実があります。観測されている結晶の半数が、DFT では凸包の上です（Sun ら、2016）［[sun2016]］。準安定な材料は、自然にも工業にも数多くあります。教科書的な例として、常圧では、ダイヤモンドはグラファイトより高エネルギーですが、現実に存在します（本記事による解説）。「E_hull が小さい」ことは、作れる可能性が高い目安であっても、保証ではありません。また、E_hull が 0 でも、作れるとは限りません（次章）。

7. 「安定」と「合成できる」の違い

計算で「安定」と出ても、「作れる」とは限りません。理由は、安定性は、熱力学の話で、合成は、動力学と条件の話だからです。

図7　概念画像（ImageGen生成）。①計算の候補、②合成、③構造の確認、④用途に必要な評価という別々の段階です。安定と予測しただけで、使える材料とは判断できません。実在の製品・施設・測定結果ではありません。拡大模型、線・矢印・色は説明用です。

元のSVG・数値・出典を確認する

元SVGの説明：概念図（ベクター作図）。「安定」から「使える」までの階段。計算が直接答えられるのは、主に①②。③以降は、実験で確かめる段です。

競合する相：反応では、目的の相より先に、別の（準安定な）相ができることがあります。前駆体の選び方、反応の経路、核生成の障壁が効きます（本記事による解説）
残存する準安定性：Sun ら（2016）は、すべての低エネルギーの準安定な化合物が、合成できるとは限らないと主張し、「観測される準安定相は、かつて自由エネルギーが最も低い相だった条件の名残りである」という原理（remnant metastability）を提案しています事実［[sun2016]］
アモルファス限界：Aykol ら（2018）は、アモルファス状態のエネルギーにもとづく、合成の熱力学的な上限を提案しました。41の無機材料の系にある 700 超の多形を、合成可能性で分類でき、既知の多形と完全に一致したと報告しています。この限界は、化学によって大きく違い、金属酸化物では約50〜500 meV／原子の範囲です事実［[aykol2018]］。これは、上限（これを超えると、合成はほぼ不可能）を示す指標で、「下回れば作れる」という保証ではありません
障壁の情報がない：Catlow（2023）は、多くの結晶構造予測の方法が、予測した構造のあいだの経路・障壁、構造のまとまり（スーパーベイスン）の情報を与えないことを、限界として挙げています［[catlow2023]］。どう作るかは、地形図の外です

よくある誤解：「計算で安定と出た材料は、作れる」

正しくは、「計算で安定（E_hull が小さい）と出た材料は、作れる可能性のある候補」です。合成には、条件（温度・雰囲気・時間・原料）、反応の経路、競合相、不純物が関わります。Sun ら（2019）の窒化物の地図は、安定性の計算で有望な系を数百示し、そのうち、実験で合成できたのは、Zn系・Mg系の7つの新しい三元窒化物だったと報告しています事実［[sun2019]］。計算が示した数と、実験で確かめた数は、別に数えます。

8. 機械学習による探索と、「予測」と「確かめた」の区別

機械学習ポテンシャルを使うと、候補を、ずっと多く、ふるいにかけられます。しかし、予測の数と、確かめた数は、別のものです。例として、Chen と Ong（2022）の M3GNet の論文を見ます。

図8　本稿の計算を含む作図（ベクター作図）。M3GNet 論文の探索の例と、予測・確認の別の例。数は対数の目盛り。「実験で確かめた」件数は、M3GNet の例では確認できなかった。

M3GNet の例（著者らの報告）：3,100万の仮想の結晶構造をスクリーニングし、M3GNet のエネルギーにもとづき、既存の Materials Project の結晶に対して安定の可能性があるものを、約180万個見つけました。凸包の上の高さが最も低い上位2,000のうち、1,578が DFT で安定と確認されました（約79%）事実［[m3gnet2022]］本稿の計算。この確認は DFT による計算で、実験での合成ではありません
OQMD の例：Kirklin ら（2015）は、実験で特徴づけられていない約3,200個の新しい化合物の存在を「予測」しました［[kirklin2015]］事実
評価の視点：Matbench Discovery の論文は、探索用の機械学習の評価で、回帰の指標（誤差）と、安定性の判定（分類）の指標が、そろわないこと、精度の高い回帰でも、判定の境界（凸包の上）の近くでは、誤判定が増えうることを指摘しています事実［[matbench_arxiv]］
合成可能性の機械学習：構造から合成可能性を予測する、部分的な教師あり学習の研究もあります（Jang ら、2020、題名）［[jang2020]］。本稿では、中身は確認していません

9. 素材技術者から見て

素材技術者の視点①：計算の「安定」は、実験計画の「優先順位づけ」に使う

E_hull の小さい候補は、実験で試す優先順位を上げる材料として使うのが、現実的です。ただし、優先度は、E_hull だけでは決まりません。使える原料と装置、合成の温度・雰囲気、競合する安定相、不純物への許容度を加えて、まず試す3〜5候補に絞ります。窒化物のように、E_hull の高い（約195 meV／原子まで）化合物が、実際に存在する系もあります［[sun2016]］。系ごとに、基準を見直してください（本記事による解説）。

素材技術者の視点②：実験で確かめる設計：「できた／できない」を、条件とともに記録する

合成を試すときは、前駆体、混合の方法、温度・時間・雰囲気、冷却、結果（X線回折での相の同定、不純物相）を、決まった項目で記録します。うまくいかなかった条件（できなかった相）も、貴重なデータです。計算の予測が外れたとき、原因が「計算の誤差」なのか「条件」なのかを切り分けるのに、この記録が要ります。対照（既知の関連する相を、同じ条件で作る）と、ロット差の確認も加えます。

図9　概念画像（ImageGen生成）。予測の構造と、合成した試料の回折測定を照合します。熱力学的な安定性だけで、作れる条件が決まるわけではありません。実在の製品・施設・測定結果ではありません。拡大模型、線・矢印・色は説明用です。

素材技術者の視点③：温度・圧力・不純物は、計算の「外」にあることが多い

E_hull の多くは、0 K・真空に近い理想的な条件の値です。実際の合成では、温度（エントロピーの効果）、圧力、雰囲気（酸素・窒素の分圧）、微量の不純物、粒子の大きさが効きます。Sun ら（2016）は、準安定性の尺度が、0 K・常圧で調べたものから、大きくは違わないだろうと述べていますが、個別の系では、条件の効果を、別に確かめる必要があります（本記事による解説）［[sun2016]］。

素材技術者の視点④：データの形式を、機械で読める標準に

結晶構造のデータは、CIF（Crystallographic Information File）という、IUCr の標準で記述するのが基本です。IUCr によれば、CIF は1990年に、結晶学の情報の保存・配布のための標準として採択されました［[iucr_cif,hall1991]］。自社の合成と回折のデータを、CIF と、条件のメタデータ（温度・雰囲気・時間）とともに残すと、将来、計算との照合や、機械学習のデータになります。

10. 限界と、確認できなかったこと／まとめ

この記事のまとめ

結晶構造予測は、組成から、エネルギーの低い原子配置を探す問題で、並べ方の数が爆発し、谷が無数にあるため難しい。小さなクラスターでも、ランダムな探索は、38原子で800回中0回でした本稿の計算
「安定」は、エネルギー凸包の上の高さ（E_hull）で測ります。観測されている結晶の半数が、DFT では凸包の上で、中央値15、90パーセンタイル67 meV／原子でした事実
「安定」と「合成できる」は別です。競合相、障壁、条件が効きます。アモルファス限界は、合成の上限の指標で、下回れば作れるという保証ではありません事実
予測の件数と、実験で確かめた件数は、別に数えます。M3GNet の例は DFT での確認までで、窒化物の地図では、有望な数百の系のうち、7つの新しい窒化物が実験で合成されました事実

確認できなかったこと

Maddox（1988）の原文は確認できず、Catlow（2023）の引用と評価によっています（要約して記載）
CALYPSO（Wang ら、2010）、Bartel ら（2020）、Bartel（2022）、Jang ら（2020）、Oganov ら（2019）は、題名の範囲で扱い、本文の中身は確認していません
CSPBench はプレプリントで、査読後の版は確認していません
図3のクラスターの計算は、結晶ではなく、レナード＝ジョーンズ原子の小さな集まりで、結晶構造予測の成功率を示すものではありません。乱数の種や設定で、割合は変わります
図5の凸包は、例示の仮想データで、実在の系のものではありません
M3GNet の例で、スクリーニングされた候補が、その後、実験で合成されたかどうかは、確認できませんでした
凸包の上の高さに対する、温度・圧力の補正の大きさは、個別の系ごとに異なり、本稿では一般論としても数値を確認していません
結晶構造予測そのものを定める国際規格は、確認できませんでした

11. 評価・標準の読み方

結晶構造予測と安定性の「ものさし」は、まず予測した構造が、実験の構造と一致するか（構造予測の成功）、次に凸包の上の高さの精度と、安定か否かの判定の正しさ、そして実験での合成の成否です。ものさしが測っていないのは、合成の条件と経路です。確認日は2026年10月23日です。

評価項目	代表的なベンチマーク・評価手法（名称・出典）	標準・指針（ISO/IEC・IUCr・NIST など）	読み方の注意
構造予測の成否	有機結晶のブラインドテスト（CCDC、第6回）［[reilly2016]］。CSPBench：180の構造、13のアルゴリズム（プレプリント）［[cspbench]］事実	確認できなかった（結晶構造予測の国際規格）	ブラインドテストは有機分子結晶。無機は CSPBench のような評価が新しい。成功は「少なくとも1つ」の場合もある
安定性の判定	Matbench Discovery：学習は MP、検証は WBM の257,487構造。F1 などで評価［[matbench,matbench_arxiv]］事実	確認できなかった	回帰の指標と分類の指標がそろわない。凸包の近くで誤判定が増える
DFT の精度（実測との差）	OQMD：1,670の実験値との比較。平均絶対誤差 0.096 eV／原子。実験値どうしのずれは 0.082［[kirklin2015]］事実	確認できなかった（DFT の生成エネルギーの精度を定める規格）	生成エネルギーの誤差で、E_hull の誤差ではない。実験の不確かさも大きい
合成可能性の指標	アモルファス限界（Aykol ら）：41系、700超の多形で検証［[aykol2018]］事実。準安定性の尺度（Sun ら）［[sun2016]］事実	確認できなかった（合成可能性の指標の標準）	上限を示す指標で、保証ではない。「確立した厳密な指標はない」と、Aykol らも述べる
構造データの形式・交換	CIF：IUCr の標準。1990年に採択（Hall ら、1991）［[hall1991]］事実。OPTIMADE：材料データベースの共通 API（仕様 v1.0）［[optimade]］事実	IUCr の CIF（Crystallographic Information Framework）［[iucr_cif]］事実。OPTIMADE は、コンソーシアムの仕様	形式の標準で、データの質を保証するものではない。条件のメタデータは別に要る

表の整理は本稿の計算（整理）。番号・題名・状態は論文・IUCr のページで確認（確認日 2026年10月23日）。標準は、いずれもデータ形式・仕様で、法的な拘束力のある規格ではありません。ASTM の規格は、本稿の範囲では該当を確認していません。

読み方の注意（素材技術者向け）

ベンチマークの順位と、自社の系での実力は別：構造予測の評価は、試験用の構造での値です。自社の組成・条件で、小さく試します
予測と実験検証の違い：「安定と予測」は計算の結果です。実験で確かめたかを、必ず区別して読みます（M3GNet の例は DFT まで、窒化物の地図は7つを実験で合成）
データ漏洩と分割の落とし穴：学習データの構造に近い候補は、当たりやすく見えます。Matbench Discovery は、重なる構造を取り除いています［[matbench_arxiv]］
標準・指針は、推奨か要求か：CIF や OPTIMADE は形式・仕様で、使う・使わないは、契約や運用で決まります（本記事による解説）
計画と達成：「◯万種の新材料を予測」は、計算上の予測です。実験で確かめた件数を、別に確認してください

12. 用語集

結晶構造予測（CSP）: 組成から、エネルギーの低い原子配置を、計算で探す問題。crystal structure prediction。

構造緩和: 原子を力の向きに動かして、力がゼロの配置（エネルギーの谷の底）まで進めること。

エネルギー地形: 原子の配置とエネルギーの関係を、地形に見立てたもの。谷が安定な構造に当たる。

大域的な最小: すべての谷のうち、最も深い谷。最も安定な構造。

準安定: 最も安定ではないが、障壁があって、そのまま存在できる状態。

AIRSS: ab initio random structure searching。ランダムな構造を DFT で緩和する探索。

USPEX: 進化的な方法と DFT を組み合わせた、結晶構造予測の方法。

CALYPSO: 粒子群最適化による、結晶構造予測の方法。

バジン・ホッピング: 少し動かして谷へ落とし、よければ採用する、をくり返す探索法。

生成エネルギー: 単体から化合物ができるときの、原子1個あたりのエネルギーの変化。

エネルギー凸包: 各組成で、最もエネルギーが低い相の組合せを結んだ線。

E_hull（凸包の上の高さ）: ある相が凸包からどれだけ上にあるか。0が安定。単位は meV／原子。

熱力学的な安定性: エネルギー（自由エネルギー）の観点で、ほかの相に分解しないこと。

動力学（速度論）: 変化の速さ・経路・障壁。作れるかどうかに効く。

アモルファス限界: アモルファス状態のエネルギーにもとづく、合成の熱力学的な上限（Aykol ら）。

remnant metastability: 観測される準安定相は、かつて最も低い自由エネルギーだった条件の名残り、という考え（Sun ら）。

MP／ICSD／OQMD: Materials Project／無機結晶構造データベース／Open Quantum Materials Database。

ブラインドテスト: 答えを伏せた予測の競技会。有機結晶では CCDC が開催。

CIF: 結晶構造データの標準ファイル形式（IUCr）。Crystallographic Information File。

OPTIMADE: 材料データベースを共通の方法で検索する API の仕様。

プレプリント: 査読を経る前に公開された論文。

13. 参考資料（一次情報）

Maddox J. "Crystals from first principles", Nature 335, 201 (1988), DOI 10.1038/335201a0 — doi.org/10.1038/335201a0
Catlow C. R. A. "Crystal structure prediction: achievements and opportunities (editorial)", IUCrJ 10, 143–144 (2023), DOI 10.1107/S2052252523001835 — doi.org/10.1107/S2052252523001835
Oganov A. R., Glass C. W. "Crystal structure prediction using ab initio evolutionary techniques: principles and applications", J. Chem. Phys. 124, 244704 (2006), DOI 10.1063/1.2210932 — doi.org/10.1063/1.2210932
Pickard C. J., Needs R. J. "Ab initio random structure searching", J. Phys.: Condens. Matter 23, 053201 (2011), DOI 10.1088/0953-8984/23/5/053201 — doi.org/10.1088/0953-8984/23/5/053201
Wang Y., Lv J., Zhu L., Ma Y. "Crystal structure prediction via particle-swarm optimization", Phys. Rev. B 82, 094116 (2010), DOI 10.1103/PhysRevB.82.094116 — doi.org/10.1103/PhysRevB.82.094116
Oganov A. R., Pickard C. J., Zhu Q., Needs R. J. "Structure prediction drives materials discovery", Nat. Rev. Mater. 4, 331–348 (2019), DOI 10.1038/s41578-019-0101-8 — doi.org/10.1038/s41578-019-0101-8
Reilly A. M. ほか "Report on the sixth blind test of organic crystal structure prediction methods", Acta Crystallogr. B 72, 439–459 (2016), DOI 10.1107/S2052520616007447 — doi.org/10.1107/S2052520616007447
Wei L. ほか "CSPBench: a benchmark and critical evaluation of Crystal Structure Prediction", arXiv:2407.00733 (preprint) (2024) — arxiv.org/abs/2407.00733
Wales D. J., Doye J. P. K. "Global Optimization by Basin-Hopping and the Lowest Energy Structures of Lennard-Jones Clusters Containing up to 110 Atoms", J. Phys. Chem. A 101, 5111–5116 (1997), DOI 10.1021/jp970984n — doi.org/10.1021/jp970984n
Doye J. P. K. (Cambridge Cluster Database) "Table of Lennard-Jones cluster global minima (N < 150)" — doye.chem.ox.ac.uk/jon/structures/LJ/tables.150.html
Sun W. ほか "The thermodynamic scale of inorganic crystalline metastability", Sci. Adv. 2, e1600225 (2016), DOI 10.1126/sciadv.1600225 — doi.org/10.1126/sciadv.1600225
Aykol M., Dwaraknath S. S., Sun W., Persson K. A. "Thermodynamic limit for synthesis of metastable inorganic materials", Sci. Adv. 4, eaaq0148 (2018), DOI 10.1126/sciadv.aaq0148 — doi.org/10.1126/sciadv.aaq0148
Sun W. ほか "A map of the inorganic ternary metal nitrides", Nat. Mater. 18, 732–739 (2019), DOI 10.1038/s41563-019-0396-2 — doi.org/10.1038/s41563-019-0396-2
Kirklin S. ほか "The Open Quantum Materials Database (OQMD): assessing the accuracy of DFT formation energies", npj Comput. Mater. 1, 15010 (2015), DOI 10.1038/npjcompumats.2015.10 — doi.org/10.1038/npjcompumats.2015.10
Jain A. ほか "Commentary: The Materials Project: A materials genome approach to accelerating materials innovation", APL Mater. 1, 011002 (2013), DOI 10.1063/1.4812323 — doi.org/10.1063/1.4812323
Bartel C. J. "Review of computational approaches to predict the thermodynamic stability of inorganic solids", J. Mater. Sci. 57, 10475–10498 (2022), DOI 10.1007/s10853-022-06915-4 — doi.org/10.1007/s10853-022-06915-4
Bartel C. J. ほか "A critical examination of compound stability predictions from machine-learned formation energies", npj Comput. Mater. 6, 97 (2020), DOI 10.1038/s41524-020-00362-y — doi.org/10.1038/s41524-020-00362-y
Chen C., Ong S. P. "A universal graph deep learning interatomic potential for the periodic table", Nat. Comput. Sci. 2, 718–728 (2022), DOI 10.1038/s43588-022-00349-3 — doi.org/10.1038/s43588-022-00349-3
Riebesell J. ほか "A framework to evaluate machine learning crystal stability predictions", Nat. Mach. Intell. 7, 836–847 (2025), DOI 10.1038/s42256-025-01055-1 — doi.org/10.1038/s42256-025-01055-1
Riebesell J. ほか Matbench Discovery - A framework to evaluate machine learning crystal stability predictions (arXiv version, the numbers in this article are taken from it), arXiv:2308.14920 (2023) — arxiv.org/abs/2308.14920
Jang J. ほか "Structure-Based Synthesizability Prediction of Crystals Using Partially Supervised Learning", J. Am. Chem. Soc. 142, 18836–18843 (2020), DOI 10.1021/jacs.0c07384 — doi.org/10.1021/jacs.0c07384
Hall S. R., Allen F. H., Brown I. D. "The crystallographic information file (CIF): a new standard archive file for crystallography", Acta Crystallogr. A 47, 655–685 (1991), DOI 10.1107/S010876739101067X — doi.org/10.1107/S010876739101067X
IUCr (International Union of Crystallography) Crystallographic Information Framework (page checked 22 October 2026) — www.iucr.org/what-we-do/digital-standards/cif
Andersen C. W. ほか "OPTIMADE, an API for exchanging materials data", Sci. Data 8, 217 (2021), DOI 10.1038/s41597-021-00974-z — doi.org/10.1038/s41597-021-00974-z

14. 主張と出典の対応表（監査）

本文の主張	根拠	区分
Maddox（1988）：最も単純な結晶でさえ、組成から構造を予測できないのは、物理科学の続く恥だという趣旨の発言。Catlow（2023）は、正確さに疑問があるが、分野への強い刺激になったと評す。「モデリング」と「予測」の違い、探索法の概観（単純焼きなまし、遺伝的アルゴリズム、トポロジー、充填）、経路・障壁の情報がない限界	出典1 https://doi.org/10.1038/335201a0 出典2 https://doi.org/10.1107/S2052252523001835	事実
AIRSS（Pickard と Needs、2011）：ランダムな構造を DFT で緩和する、単純で強力な方法。固体・点欠陥・表面・クラスターに応用	出典4 https://doi.org/10.1088/0953-8984/23/5/053201	事実
USPEX（Oganov と Glass、2006）：進化的手法と DFT の組合せ。最安定構造と低エネルギーの準安定構造を、実験の入力なしで予測。単位格子 40 原子までの数十例で、ほぼ100%の成功率（著者らの報告）。CALYPSO（Wang ら、2010、粒子群最適化。題名）。Oganov ら（2019、構造予測のレビュー。題名）	出典3 https://doi.org/10.1063/1.2210932 出典5 https://doi.org/10.1103/PhysRevB.82.094116 出典6 https://doi.org/10.1038/s41578-019-0101-8	事実
図3の数値（本稿の計算）：格子点に A・B 原子を半々で並べる場合の数 C(16,8)＝12,870、C(32,16)＝約6.0×10⁸、C(64,32)＝約1.8×10¹⁸	本稿の計算	本稿の計算
図3の数値（本稿の計算）：レナード＝ジョーンズ原子のクラスター。13個：ランダムな出発点（1500回、局所最小化）で正解（−44.3268）に届いた割合7%。バジン・ホッピング30回中30回（200ステップ以内、中央値4.5）。38個：800回中0回（最良 −170.99）、バジン・ホッピング20回中1回（400ステップ以内）	本稿の計算（最小化は L-BFGS、ランダムな出発点と設定による）	本稿の計算
レナード＝ジョーンズ・クラスターの大域的最小の値：13個 −44.326801（正二十面体）、38個 −173.928427（八面体対称）。バジン・ホッピング法の論文	出典10 http://doye.chem.ox.ac.uk/jon/structures/LJ/tables.150.html 出典9 https://doi.org/10.1021/jp970984n	事実
有機結晶の第6回ブラインドテスト（Reilly ら、2016）：5つの対象。1つを除き、少なくとも1つの提出が予測できた	出典7 https://doi.org/10.1107/S2052520616007447	事実
CSPBench（プレプリント）：180の試験構造、13のアルゴリズム。性能は満足できるものではない。多くは正しい空間群を見つけられない。機械学習ポテンシャルを使う方法は、DFT を使う方法と競えるように	出典8 https://arxiv.org/abs/2407.00733	事実
Matbench Discovery：学習は MP、検証は WBM（MP の構造を化学的類似性にもとづく置換で作り DFT で緩和）。熱力学的な安定性と生成エネルギーのずれ。回帰の指標と分類の指標のずれ。Bartel ら（2020、機械学習の生成エネルギーからの安定性予測の検討。題名）、Bartel（2022、安定性予測のレビュー。題名）	出典19 https://doi.org/10.1038/s42256-025-01055-1 出典20 https://arxiv.org/abs/2308.14920 出典17 https://doi.org/10.1038/s41524-020-00362-y 出典16 https://doi.org/10.1007/s10853-022-06915-4	事実
図5の凸包：例示の仮想データ。E_hull：A₃B 30、A₂B 20、AB 0、AB₂ 0、AB₃ 約57 meV／原子（凸包から本稿で計算）	本稿の計算（仮想データ）	本稿の計算
Materials Project：DFT で計算した ICSD の構造のエネルギーのデータベース	出典15 https://doi.org/10.1063/1.4812323 出典11 https://doi.org/10.1126/sciadv.1600225	事実
Sun ら（2016）：観測されている無機結晶 29,902 件の50.5±4%が準安定。凸包の上の高さの中央値 15、90パーセンタイル 67 meV／原子。窒化物は中央値 63、90パーセンタイル 195。DFT が基底状態を90%超で当てる。隣り合う安定相どうしの生成エネルギーは約24 meV／原子の精度。生成エネルギーの誤差はそのまま凸包の誤差ではない。remnant metastability の提案。すべての低エネルギーの準安定化合物が合成できるとは限らない	出典11 https://doi.org/10.1126/sciadv.1600225	事実
Kirklin ら（2015）：OQMD の DFT の生成エネルギーと1,670の実験値の平均絶対誤差 0.096 eV／原子。実験値どうしのずれ 0.082。実験で特徴づけられていない約3,200個の新しい化合物を予測	出典14 https://doi.org/10.1038/npjcompumats.2015.10	事実
Aykol ら（2018）：k_B T の倍数（約25、50、100 meV／原子）が緩い基準としてよく引かれる。アモルファス限界で41系・700超の多形を分類。金属酸化物の限界は約0.05〜0.5 eV／原子	出典12 https://doi.org/10.1126/sciadv.aaq0148	事実
室温（300 K）の k_B T＝25.9 meV。図6の目盛りの整理	本稿の計算	本稿の計算
Sun ら（2019）：三元金属窒化物の安定性の地図。有望な系を数百示し、Zn系・Mg系の7つの新しい三元窒化物を実験で合成	出典13 https://doi.org/10.1038/s41563-019-0396-2	事実
M3GNet 論文：3,100万の仮想構造のスクリーニング。約180万個が安定の可能性あり。上位2,000のうち1,578が DFT で安定と確認（約79%＝1578÷2000、本稿で計算）。DFT による確認で、実験での合成ではない	出典18 https://doi.org/10.1038/s43588-022-00349-3	事実本稿の計算
Jang ら（2020）：構造にもとづく合成可能性予測（部分的な教師あり学習。題名）	出典21 https://doi.org/10.1021/jacs.0c07384	事実
CIF：IUCr の標準。1990年に結晶学の情報の保存・配布の標準ファイル構造として採択（Hall ら、1991）。OPTIMADE：材料データベースの共通 API（仕様 v1.0）	出典22 https://doi.org/10.1107/S010876739101067X 出典23 https://www.iucr.org/what-we-do/digital-standards/cif 出典24 https://doi.org/10.1038/s41597-021-00974-z	事実
素材技術者の視点（優先順位づけ、条件とともに記録、温度・圧力・不純物は計算の外、データの形式）。ダイヤモンドとグラファイトの例、競合相・核生成の説明は一般的な解説	解説（本稿の見解）
結晶構造予測・合成可能性の国際規格は確認できなかった。Maddox の原文、M3GNet の候補の実験での合成の有無も確認できなかった	本稿の確認結果（確認できなかった）

最終更新：2026年10月23日／出典は一次情報（論文、プレプリント、Cambridge Cluster Database、IUCr のページ）に限定しています。数値例は本稿の計算で、実在の結晶系の結果ではありません。Maddox の原文、一部の論文の本文の詳細、CSPBench の査読後の内容、M3GNet の候補の実験での合成の有無、温度・圧力の補正の大きさ、結晶構造予測の国際規格については、確認できなかったため、断定していません。図2〜図8は説明用の概念図または本稿の計算を含む作図で、図1と図9はAI生成イメージ（描く場面の指示のみ記載）です。