主要成果
水系亜鉛ヨウ素電池において、水酸基（-OH）で機能化したカーボンナノチューブ（CNT）を用いた正極（SSCC-OH/I2）を開発し、極めて高い耐久性を実証しました。小型セルを用いた評価では、1 A/gの電流密度において10,000回以上の充放電サイクル後でも、初期容量の89.34%を維持することに成功しました。この試験は3,500時間（約145日間）にわたり実施され、長期的な安定動作が確認されています。さらに、10 A/gの高電流密度試験では、初期容量120 mAh/gを維持しつつ、93,400回という膨大なサイクル数に達したことが報告されています。
技術・詳細
本研究では、密度汎関数理論（DFT）計算を用いて、CNT表面の異なる官能基がヨウ素種の吸着に与える影響を比較しました。具体的には、未修飾のCNT（pristine CNT）と、水酸基（-OH）、カルボキシル基（-COOH）、アミノ基（-NH2）で修飾した4種類の表面を検証した結果、水酸基修飾CNTがトリヨウ化物イオン（I3-）に対して最も強い吸着親和性を持つことが判明しました。計算上の吸着エネルギーは-7.42 eV、相互作用エネルギーは-5.69 eVとなっており、水酸基の導入が電荷分布を変化させ、ヨウ素種との静電的・化学的相互作用を強化することが示唆されています。
この知見に基づき、自立型カーボンナノチューブシート電極（SSCC-OH）を製作しました。この正極は、約1,005 m2/gという大きな比表面積とナノチューブの三次元構造を備えており、ヨウ素種の物理的な閉じ込めと化学的な吸着の両面から、活性物質の流出を抑制しています。
背景・業界の文脈
水系亜鉛電池は、不燃性の水系電解質を使用するため、可燃性有機溶媒を用いる従来のリチウムイオン電池に比べて火災リスクを低減でき、大規模貯蔵システムや家庭用電池への応用が期待されています。特にヨウ素（I2）を正極活性物質とする亜鉛ヨウ素電池は、理論容量と酸化還元電位に優れています。
しかし、実用化への大きな障壁として「シャトル効果」が存在します。これは、充放電過程で生成されるトリヨウ化物イオン（I3-）などのポリヨウ化物イオンが電解液に溶解し、正極から負極へ拡散して亜鉛負極と反応し、自己放電や活性物質の損失を招く現象です。これにより、クーロン効率の低下とサイクル寿命の短縮が引き起こされます。従来は多孔質炭素の微細孔への閉じ込めやヘテロ原子の導入などが試みられてきましたが、どの官能基が最も効果的にポリヨウ化物イオンを捕捉できるかという体系的な設計指針は確立されていませんでした。
今後の展望
本研究は、負極側ではなく正極の表面構造を最適化することで、水系電池の寿命を大幅に延ばせることを示しました。DFT計算による理論的なアプローチと実証的な電極設計を組み合わせることで、シャトル効果という根本的な課題に対する有効な解決策を提示しています。高電流密度下での極めて高いサイクル寿命の達成は、実用的なエネルギー貯蔵デバイスとしての可能性を広げる重要な成果といえます。
元記事: https://xenospectrum.com/en/functionalized-cnt-aqueous-zinc-iodine-battery/
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